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多相反应的速率方程

分类：资讯库 时间：2012-02-22 浏览：71 次

文章内容

 


  在磁铁矿球团和煤粉混合物中主要的化学反应如下:

(a)…

(b)…

(c)…

  考虑到这个系统中所有的可能性，这些化学反应包括固-固反应（铁矿石直接还原）、气相反应（水煤气反应和挥发物二次反应）和气固反应都列了出来。受固体反应需要连续接触的条件限制，固-固反应作用不大，因此，在实际中以气-固反应为主。一般来讲，炼铁系统的多相反应动力学都是受气-固反应所控制，如上。气-气反应往往是中间反应。因此，在当前的模型中仅有列在4.13~4.17的反应才认为是必要的、充分的。同时认为，上面列出的每个反应的速率都用反应中固体还原剂的消耗量速率表示。

  对铁矿石或煤粉颗粒的气-固反应，可逆反应收缩核模型被使用。局部化学反应速率与气-固界面面积和一级反应还原气体浓度都成比例。这个模型暗示着在反应过程中，铁矿石颗粒数、形状因子和颗粒尺寸是不变的。因为多孔介质中单位体积的颗粒数和单个颗粒平均表面积能够通过原材料属性估计出来。由于反应混合物都是很好的精细颗粒，颗粒多孔产物层中气体分子运动距离很短。因此，和界面反应相比较，产物层中传质是很容易的，产物层不会对传质产生太大的影响。在这些假定下，这些反应的速率方程可以通过下面环节得到。

4.4.1氧化铁还原
  在当前的系统中，氧化铁的还原时同时发生的，还原剂为CO何H2。用CO 和H2去还原氧化铁是相互独立的。因此，观察到的还原速率应该是两个气体还原剂的总和。
  。。。
  。。。
 4.4.2煤挥发
  在挥发过程中，煤受热分解为固定碳（焦炭）、液体（焦油）和气态产物。因为液体量相对很小（大约2%），所以液态产物在模型中可以被忽略。煤气化产物主要是CO/CO2/H2/H2O。甲烷和焦油。在当前的观察中,CH4是主要的碳氢化合物；因此，碳氢化合物高于甲烷被看着是甲烷等效气体。同样认为焦油是多种化合物的混合物，其在分解温度下世气体产品而在常温下变成液体或者固体的。（GABALA，1982）。为了在模型中简化，假设当它离开系统前，焦油不再经历二次分解而与铁矿石发生反应。在模型中，焦油平均分子量和性质将用到。根据UNGER AND SUUBERY(1994),焦油分子量分布在250~750之间（温度600~1300K），在当前的工作中，焦油分子量为400。
  碳气化动力学模型包括煤分解速率和气体产物扩散速率。根据SOLOMON AND COLKET（1979），煤被认为是由固定碳和挥发份组成（CO2/CO/H2O/CO/H2和焦油）。他们同时建议在挥发期间，各挥发组分的产生是同时而独立的。每个挥发组分的产生速率可能与它们在碳中的残留量的质量分数成比例，并能用下式表达：
。。。
SOLOMON AND COLKET（1979）提出了速率常数的活化能。通过他们基于13号煤的实验结果。从高挥发分烟煤到褐煤，数据列在表中。
4.4.3碳气化
 焦煤中固定碳是同时被CO2和H2O氧化的。煤被CO2和H2O氧化的气-固反应被认为是相互独立的。因此，焦煤气化总速率是这两个速率之和。
。。。
。。。
 方程4.26和4.27中的速率常数用相似的方式定义，如方程4.20和4.22。这些速率方程中指前因子和活化能的数值都用实验进行拟合，并且和文献报道的数据进行了比较。
 因为煤膨胀和收缩行为导致煤粉颗粒尺寸的改变。在当前实验工作中的煤都是高挥发分的焦煤。在加热过程中，会经历软化、收缩和膨胀过程。即使使用的是一种煤，但在不同部位煤的加热速率和温度却是不一样的。关于反应中煤的收缩和膨胀模型不是当前工作的一部分，一个经验方法应该提出以处理因为煤收缩和膨胀导致的颗粒尺寸变化。
 沿着加热方向，将填充床可以分为三个区域。接近热面的高收缩膨胀区域；给出了一个经验公式，如4.28；接近填充床顶端的低收缩区域，因为收缩膨胀而导致的煤粉颗粒尺寸变化可以被忽略；两区之间的部分（尺寸变化呈线性变化）。。。
 通过实验观察（LOISON ET AL,1963）,焦煤收缩温度通常为350~400度，开始膨胀的温度为650度停止于1000度。在被研究的加热速率下，没法颗粒尺寸随温度的变化常用模型用一个普通分布曲线估计，曲线最高点为650度。用下列方程表示：

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